Surface Modification of Au/TiO2 Catalysts by SiO2 via Atomic Layer Deposition
[size=3][color=#000000][font=Times-Bold][size=4][align=left]Journal of Physical Chemistry C[/align][font=Helvetica][size=1][size=3]Msc: jp-2008-01484h[/size]
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[align=left][url=http://dx.doi.org/10.1021/jp801484h]http://dx.doi.org/10.1021/jp801484h[/url] (this link will be valid later)[/align]
[align=left][color=blue]Sorry, I attempted to attach the pdf file of the proof, but the system says the file is so big so I cannot upload it. Anyway, please enjoy the story in advance, and click the link two weeks later.[/color][/align]
[align=left]Surface Modification of Au/TiO[/size][/font][font=Times-Bold][size=1]2 [/size][/font][font=Times-Bold][size=4]Catalysts by SiO[/size][/font][font=Times-Bold][size=1]2 [/size][/font][font=Times-Bold][size=4]via Atomic Layer Deposition[/align][/size][/font][font=Times-Bold][size=3][align=left]Zhen Ma,[/size][/font][font=Times-Bold][size=1]† [/size][/font][font=Times-Bold][size=3]Suree Brown,[/size][/font][font=Times-Bold][size=1]† [/size][/font][font=Times-Bold][size=3]Jane Y. Howe,[/size][/font][font=Times-Bold][size=1]‡ [/size][/font][font=Times-Bold][size=3]Steven H. Overbury,[/size][/font][font=Times-Bold][size=1]† [/size][/font][font=Times-Bold][size=3]and Sheng Dai*[/size][/font][font=Times-Bold][size=1],†[/align][/size][/font][i][font=Times-Italic][size=2][align=left]Chemical Sciences Di[/i][/size][/font][font=ChemBats2][size=2]V[/size][/font][i][font=Times-Italic][size=2]ision and Materials Science and Technology Di[/i][/size][/font][font=ChemBats2][size=2]V[/size][/font][i][font=Times-Italic][size=2]ision, Oak Ridge National Laboratory,[/align][align=left]Oak Ridge, Tennessee 37831[/align]
[align=left]Receiv[/i][/size][/font][i][font=Times-Italic][size=2]ed: February 19, 2008; Re[/i][/size][/font][font=ChemBats2][size=2]V[/size][/font][i][font=Times-Italic][size=2]ised Manuscript Recei[/i][/size][/font][font=ChemBats2][size=2]V[/size][/font][i][font=Times-Italic][size=2]ed: April 1, 2008[/align][/i][/size][/font][font=Times-Roman][size=2]
[align=left]Atomic layer deposition (ALD) was utilized for the surface engineering of metallic nanoparticles to tame their sintering problems and catalytic activities. We chose the surface modification of gold nanocatalysts as an example to demonstrate the concept of this ALD-based approach. Herein, an active Au/TiO[/size][/font][font=Times-Roman][size=1]2 [/size][/font][font=Times-Roman][size=2]catalyst was modified by amorphous SiO[/size][/font][font=Times-Roman][size=1]2 [/size][/font][font=Times-Roman][size=2]via ALD, and the samples were characterized by inductively coupled plasmaoptical emission spectrometry (ICP-OES), scanning (SEM-EDX) and transmission electron microscope[/size][/font][font=ChemBats2][size=2]-[/size][/font][font=Times-Roman][size=2]energydispersive X-ray spectrometry (TEM-EDX), X-ray diffraction (XRD), and thermogravimetry/differential[/align][align=left]thermogravimetry (TG/DTG), and the catalytic activities in CO oxidation and H[/size][/font][font=Times-Roman][size=1]2 [/size][/font][font=Times-Roman][size=2]oxidation were tested with respect to the pretreatment temperature and SiO[/size][/font][font=Times-Roman][size=1]2 [/size][/font][font=Times-Roman][size=2]content. A significant sintering resistance and changes in catalytic activities were observed. The difference between the SiO[/size][/font][font=Times-Roman][size=1]2[/size][/font][font=Times-Roman][size=2]/Au/TiO[/size][/font][font=Times-Roman][size=1]2 [/size][/font][font=Times-Roman][size=2]samples prepared by gas-phase ALD and solution-phase chemical grafting was discussed.
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[size=3]自从写了《[/size][url=http://zhenmafudan.ycool.com/post.2721515.html][color=#993300][b]文章背后的故事----久久回味[/b][/color][/url][font=Arial][url=http://zhenmafudan.ycool.com/post.2721515.html][b][size=3][color=#000000]》[/color][color=#86aa42]http://zhenmafudan.ycool.com/post.2721515.html[/color][/size][/b][/url][size=3] [/size][size=3][color=#000000]以后，已经很久没有撰写文章背后的故事系列文章了。我早就说过了，老板对我要的要求越来越高，事情也越来越难做了。今天我要陈述的，是我的一篇Journal of Physical Chemistry C文章的故事，这是我在做博士后其间的第11篇文章。我对这篇文章的出产有复杂的心情和难忘的经历，曾经心里非常难受，以至于我不得不写下这篇自传。
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[/size][/color][size=3][color=#000000]我们实验室前面一个博士后曾经用液相方法在Au/TiO2上沉积SiO2，发现700度高温处理后，催化活性还是比较高的，该工作发表于Catalysis Letters，被Gold Bulletin评为"Highlights from Recent Literature"。2007年5月的一天，老板叫我和实验室另外一个博士后合作：我合成黄金催化剂，第二作者在我的黄金催化剂上用类似化学气相沉积的方法盖上氧化硅，然后我测了一氧化碳氧化反应。结果发现盖了氧化硅以后，催化活性不但没有增加反而下降了。我当时觉得应该放弃，因为做催化的人在做实验之前想的第一件事情是：我要达到什么目的？我要实现什么效用？我是要提高活性、选择性还是稳定性？然后根据这个目的，去进行理性设计催化剂。这种做实验的思想叫做“功能体系的分子工程学”。催化的目的是使效果变好，不是使效果变坏。如果做实验发现催化效果坏了，那么什么地方也去不了。即使花了很大力气说明为什么催化剂坏了，也不值得，因为起点就已经低了，花了很大力气也发不了什么好文章。再说我得到的催化效果和我们实验室前面一个博士后Catalysis Letters不吻合，效果更差了，这叫我怎么发文章？
当我把我的忧虑给老板说了以后，他一再说他的点子很伟大，并叫第二作者不断重复，结果得到一样的结果。我对老板说小船调头快，但老板说他就是要得到这样的结果，花多大代价他都不在乎的。于是我们这组人马在这件事情上面耗费了几个月，其间我和老板有一些争执。老板的观点是，这叫做“活性位工程学”，并且实现了人造强金属-载体相互作用。但是我并不认同这种说法，因为“强金属-载体相互作用”在催化中有特定的定义：白金放在TiO2上，在氢气中高温还原，部分TiO2迁移到白金表面。只有根据这样的机理得到的结果，才叫“强金属-载体相互作用”，而我们的东西不叫“强金属-载体相互作用”。另外，当你说“强金属-载体相互作用”的时候，你就要说多强？有没有度量衡来界定多强？你通过什么方法测量出强或不强？还有，你说“强金属-载体相互作用”，你的目的是什么？你要提高催化效果还是降低催化效果？如果你要降低催化效果，你放把泥土就能降低催化效果，你又何必用复杂方法呢？我查了很多文献来反对老板的这种提法，但是老板很生气。
老板盯住我们几个月以后，看到没有什么好的结果，也渐渐把这件事情忘记了，于是我赶快做其它我想做的点子。等老板想起来的时候，他又来找我了，意思是说既然花了那么多的劳动力，总得出篇文章把工资收回来吧。但是他还是说他的点子很聪明，并且说结果很好，能出什么什么高档次杂志文章，我一点信心也没有了。在管理学当中有个激励理论：管理者应该给下属分配适当的任务，管理者让博士生剥毛豆，博士生没有动力；管理者让博士生选举美国总统，博士生同样没有动力，因为这根本不可能！后来反正就是一直拖着。
后来他反复给我讲他的点子怎么聪明。我就想，世界科学史很多学说，刚提出的时候别人都说是歪理邪说，但是后来发现有原创性和合理性。我开始理解老板的学术思想，但是我不能炒作概念。后来，叫了第三作者做了一些电子显微镜以后，我才开始写文章。在这里，我要说电子显微镜数据是极端重要的，否则，只是报告催化坏数据就什么地方也去不了了。
我被催促着写出文章以后，被老板周末打电话来骂得头破血流，搞得我周末的好心情也消失了。他的意思说我怎么没有按照他的意思去写。我给他讲了我坚持自己原则的道理：我向他解释道，别人也许只是应承老板，把数据丢给老板，随便老板怎么去写，但是我要在学术界混下去，所以我很在乎文章的标准。我不想误导别人，我不想炒作概念。我并且说你在电话里面滔滔不绝，你有这点时间，你自己怎么不写？第二天，他不得不好声好气地给我讲他的观点，于是我就吸取我认为他合理的地方。
反正经过无数次的修改和做补充实验，包括重要的电子显微镜实验，最后投了Journal of Physical Chemistry C。投稿之前我对文章进行了精心的修改，即要照顾到老板的观点，又不能留下骂名。我估计有40-50%的把握。我的心情非常复杂，我有bias of interest，或者说conflict of interest。如果文章被退稿，那么老板就会从审稿人的意见里吸取教训，但是我却浪费了时间。而如果文章被接收，就怕老板不但不感激我文章写得好，反而说他的点子聪明，责怪我以前没有投Journal of Physical Chemistry C。那么，我想文章中还是文章不中？
审稿意见回来以后，果然，审稿人的意见和我对老板说的话是一样的：催化效果不好，无法显示优势在什么地方。另外，老板在我文章里加的一段炒作概念的话被审稿人指出了。审稿人还提出了很多非常宝贵的做进一步实验的意见。于是我们做了进一步实验，使文章水平更加提高，最后被杂志接收。在这里，我想说的是电子显微镜照片在这篇文章里是非常重要的。如果只是合成加上效果不好的催化数据，什么地方都去不了。文章的好坏，就留给读者自己去判断了。至少，我做到了做好实验、写好文章、不误导读者、不炒作概念。老板得到了他想得到的Journal of Physical Chemistry C文章，我坚持了我的原则。虽然为了这篇文章我和老板都有不开心的时候，但是我在这里出了11篇文章，我的文章投出去，审稿人都说写得棒极了，几乎百发百中，我的文章被引用250次，这也是事实嘛。[/color][/size][/align]
[[i] 本帖最后由 zhenma 于 2008-5-10 03:29 编辑 [/i]] [点评] 我写的博客文章，无论是写以前的科研故事还是写现在的科研故事，都体现了内心的挣扎和在曲折中前进、最后解决了问题的这种模式。感想是：科研并不是一帆风顺的，life is not a bed of roses。和老板学术观点不一致怎么办？实验不顺利怎么办？和别人合作很久没有文章怎么办？兵力分散了，被化整为零怎么办？和别人抢着做一样的点子怎么办？我并不惧怕科研的苦，从苦中（和从最后的解决问题中）可以得到乐趣和自我实现感。还是一句老话：如果做科研的目的只是为了让老板满意，用劳动力来交换工资的话，那是做不好科研的，培养不出将军的。科研就象铸剑，要把灵魂铸到剑里去，人剑合一。我在这里两年，产出第一作者科研论文4篇，第一作者综述3篇，第二作者科研论文4篇。此外，还和以前的博导陆续发表文章4篇，自己一个人利用业余时间写了综述1篇，还有多篇第一第二作者的文章在整理中。没有这种脚踏实地、真抓实干的精神，能行吗？我的秘诀就是不要一开始就画出美好的前景，而是要有实际的目标和可以执行的方案，运用“目标管理法”。不要同时做五六个点子搞五六篇文章，而是要先抓住一个，一件事情全力以赴做完，才做下面一件事情，轻装上阵。 祝贺楼主,拜读 恭喜楼主！:victory: 继续恭喜和学习中
恭喜
从文章之外的故事中受益. 好好学习一下，值得参考 我很嫉妒，简直是相当的嫉妒 楼主的经验值得借鉴。:) 支持！我作的是碳管的修饰，电镜在这一块太重要了。苦于作的电镜分辨率都比较差，文章就发在1左右的刊物了，欲哭无泪。。。。。
高分辨率的电镜太贵，但是。。。等我自己作老板的时候，一定不节约这点检测的费用。空叹气。。:( 佩服楼主的科研精神和态度！ 谢谢分享!
非常喜欢里面的一句话: 如果做科研的目的只是为了让老板满意，用劳动力来交换工资的话，那是做不好科研的，培养不出将军的。科研就象铸剑，要把灵魂铸到剑里去，人剑合一。
:victory: This paper is published online today:
[url]http://pubs.acs.org/cgi-bin/asap.cgi/jpccck/asap/pdf/jp801484h.pdf[/url]
[url]http://dx.doi.org/10.1021/jp801484h[/url]
佩服!
学习以下! 有时侯跟老板顶, 是需要很大勇气的.回复 14# xiusi 的帖子
Sometimes he was angry. He said, if you damn my papers, I can also tear your papers into pieces.So, what can I say? [quote]原帖由 [i]zhenma[/i] 于 2008-6-12 21:53 发表 [url=http://usa.chem8.org/bbs/redirect.php?goto=findpost&pid=61608&ptid=15480][img]http://usa.chem8.org/bbs/images/common/back.gif[/img][/url]
Sometimes he was angry. He said, if you damn my papers, I can also tear your papers into pieces.
So, what can I say? [/quote]
Well, see which paper is better ... (Kidding). 从文章之外的故事中受益. 楼主做学问的态度值得学习:) :) :) 楼主做学问的态度值得学习:) :) :) :) 恭喜楼主！
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